低温等离子体可以在温和条件下促进高能量阈值的反应进行,通过低温等离子体将CO2-H2O转化为合成气(CO和H2)等工业原料、燃料产品,可以促进碳循环和能量转换,具有广阔应用前景。然而,由于H2O分子对电子的强吸附效应,H2O的引入显著降低了CO2的转化率。尽管目前使用了各种催化剂来提高性能,但转化效率仍然远低于工业应用的要求。
为此,西安交通大学电气工程学院孟国栋教授课题组提出了一种通过协同大气压辉光放电(APGD)等离子体与生物炭高效转化CO2和H2O为合成气的创新思路,在大流量(2000 mL/min)和高H2O含量(50%)下实现了23.6%的能量效率、5.7%的CO2转化率和5.1%H2O转化率,显著提升了CO2-H2O的等离子体转化性能;同时构建了考虑生物炭表面反应的反应动力学模型,揭示了等离子体辅助CO2-H2O转化的反应路径及等离子体与生物炭之间的协同作用机制,发现在等离子体射流区域生物炭与OH和O自由基的反应,排除了生物炭与CO2、H2O和O2等气体分子反应的可能;发现生物炭的表面反应是CO2和H2O转化率提升的关键,生物炭与OH和O自由基反应并抑制产物的复合反应,从而显著提高CO2和H2O的转化率,以缓解H2O的淬灭作用。从生命周期的角度来看,该方法可以利用水、工业烟气中的二氧化碳和废弃资源中的生物炭来产生合成气,而合成气是碳氢化合物合成的基本前驱体。因此,该方法提供了一条面向碳循环和能量转换的绿色可持续途径。

图1期刊增选封面(Supplementary Cover)

图2 APGD等离子体与生物炭协同转化CO2-H2O的性能
上述研究成果近期以《通过协同非热等离子体与生物炭以规模化转化CO2和H2O的绿色途径》(Green Pathway for Upscaling CO2and H2O Conversion via Synergizing Nonthermal Plasma with Biochar)为题,以增选封面(Supplementary Cover)形式发表在国际知名期刊《美国化学学会可持续化学与工程》(ACS Sustainable Chemistry & Engineering,中科院一区TOP)。论文第一作者为电气学院博士生夏凌寒,通讯作者为电气学院孟国栋教授。本研究得到了国家自然科学基金、电工材料电气绝缘全国重点实验室和中央高校基本科研业务费专项资金的支持。
孟国栋教授课题组近年来致力于放电等离子体及其在CO2转化方面的应用研究,相关工作已在ACS Sustainable Chemistry & Engineering、Energy & Fuels、Journal of CO2 Utilization、Journal of Physics D: Applied Physics、高电压技术等国际知名期刊发表。
论文链接:https://doi.org/10.1021/jacs.2c10840
文字:孟国栋教授科研团队
图片:孟国栋教授科研团队