化石燃料资源的过度消耗导致全球碳循环失衡,引发了严重的气候变化。将CO2回收利用是实现良性碳循环、应对气候变化的重要途径。在众多CO2回收方法中,电催化CO2还原反应(Electrocatalytic carbon dioxide reduction reaction, ECRR)能在温和可控的条件下将CO2转化为高附加值的化学品,具有重要的经济价值和研究意义。然而,ECRR是一个涉及到多个电子转移和多个质子参与的反应,还原活性低及产物选择性差的缺点严重限制了该技术的推广应用。
铜基电催化剂具有独特的驱动CO2转化为多碳产物的能力,且其还原产物展现出与催化剂结构、晶面以及化学状态的相关性。其中,利用晶面工程使催化剂暴露特定晶面已被证实是提高特定产物选择性的有效方式,相关领域的研究报道层出不穷。对这些纷繁芜杂的报道进行总结归纳,系统梳理铜催化剂晶面与ECRR产物之间关系,对于指导开展精确的晶面调控以提升CO2特定还原产物的选择性具有重要意义。为此,西安交通大学石建稳教授团队围绕这一主题进行了全面综述,综述首先概述了铜基催化剂ECRR的机理和关键影响因素,然后从金属铜催化剂的晶面入手,分别介绍了低指数和高指数晶面暴露情况与其还原产物选择性之间的关系,并总结了暴露不同铜晶面的策略及各自的优缺点。在此基础上,深入探讨了晶面(包括不同铜晶面以及铜与非铜晶面)之间的协同效应对ECRR活性及产物选择性的影响。最后对新型铜基催化剂在CO2还原反应中的应用进行了展望,以期为后续有关铜基电催化剂晶面控制的研究理清脉络并提供有意义的指导。
该综述以《铜金属催化剂的晶面对二氧化碳还原产物选择性的影响》(A Review on the Influence of Crystal Facets on the Product Selectivity of CO2RR over Cu Metal Catalysts)为题发表在材料科学领域的国际顶级期刊 ACS NANO (《美国化学会·纳米》)上,期刊影响因子15.8,在General Engineering类期刊(307种)中排第1名,在General Materials Science类期刊(463种)中排13名。该期刊对研究的原创性、结构新颖性等有着极为严格的要求,具有广泛的国际影响力。论文得到了国家自然科学基金、中国博士后面上项目、陕西省自然科学基金青年项目以及西安交通大学自由探索项目的资助,论文第一作者为西安交通大学电气学院助理教授马丹丹,硕士研究生支传奇为学生一作,石建稳教授为唯一通讯作者,西安交通大学电气学院为该论文唯一单位。
石建稳教授团队长期围绕能源与环境催化领域开展原创性研究工作,该项工作是团队在《自然·通讯》(Nature Communications, 2022, 13, 2171)、《配位化学评论》(Coordination Chemistry Reviews, 2024, 500, 215486; Coordination Chemistry Reviews, 2024, 517, 215995)、《应用催化B》(Applied Catalysis B, 2024, 354, 124131; Applied Catalysis B, 2024, 343, 123548)上发表成果之后,又在材料科学领域顶级期刊上发表的重要成果。
新型储能与能量转换纳米材料研究中心(http://cne.xjtu.edu.cn)瞄准新能源技术发展前沿,围绕新型储能和能量转换纳米材料研究方向,开展以材料微观/介观结构-化学特性-纳米制备技术为核心的基础研究工作,并以新能源转换与储能系统示范工程的研究和实施带动电气工程学科的发展建设,实现在该领域的理论创新与研究方法的创新。
文字:石建稳教授科研团队
图片:石建稳教授科研团队